王贺祥1，彭炯1，葛震2，张永涛3，郭炳毅3，李忠山3
1.北京理工大学化学与化工学院，北京 102488；2.北京理工大学材料学院，北京 100081；3.西安北方惠安化学有限公司，西安 710302
摘要：在聚合物的双螺杆挤出过程的研究中，采用数值模拟的方法可以克服传统实验方法的局限，可为挤出机的设计加工提供参考。回顾了近年来国内外对双螺杆挤出过程数值模拟的研究成果，介绍了一维数学模型和三维数学模型对挤出过程进行数学描述的优缺点，从双螺杆挤出机内部的流场特性、瞬态混合性能、停留时间分布以及反应挤出等方面综述了相关研究进展，并对双螺杆挤出过程数值模拟的今后发展方向进行了展望。
关键词：聚合物；加工；双螺杆挤出；数值模拟
0前言
在聚合物混炼、造粒和反应挤出等加工过程中，双螺杆挤出机因为具有良好的物料传递混合能力，便于控制停留时间和加热温度，以及可进行连续生产等优点，得到广泛应用。在挤出过程中，由于聚合物熔体流变特性复杂和挤出机内部空间位置变化剧烈，使得对物料在螺杆中的输送、熔融、混合等情况的研究十分困难[1]。在系统性理论认知尚未成熟的情况下，研究人员大多通过反复实验对设计方法和操作工艺条件进行优化，不仅耗费大量人力物力，而且现有设备无法直接观察到挤出机内部的流动情况[2]，对实验所得结果难以进行分析验证。
近年来，计算机模拟仿真技术的快速发展在塑料工程领域的应用日益增多[3]。将数学建模与实验相结合，对双螺杆挤出过程进行数值模拟，不仅可以获得因设备条件限制而无法观察到的啮合区物料流动情况，同时能够从整体上建立起系统的挤出过程理论，为双螺杆的开发应用提供进一步的理论指导。本文旨在从挤出过程的数学模型和数值模拟对象两个方面介绍这一领域的工作及进展。
01 挤出过程的数学模型
合理准确的数学模型的建立是进行数值模拟的基础。由于挤出机内部存在着多物理场耦合，涉及的方程众多，难以构建出兼顾所有情况的数学模型，因此在进行数值模拟时，要根据研究者的需求而做出一定的假设。考虑到聚合物的高黏特性，常见如下假设[4]：
（1）流体在流道内处于完全充满状态；
（2）流体的雷诺数较小，因此将流体的流动认为是层流流动；
（3）忽略重力、惯性力等体积力；
（4）流体为不可压缩流体；
（5）流道壁面不发生相对滑移。
1.1 一维数学模型
在计算能力受限的早期研究中，双螺杆挤出机通常被简化为一维的轴向扩散或多反应器串联模型，物料的各物理量在轴向上的分布可通过一系列物料衡算和能量衡算得到。
1980年，Denson等[5]借助有限元（FEM）方法分析了等温牛顿流体在双螺杆挤出机中的流动行为，开发了流量计算的表达式，并使用螺杆转速和螺杆半径作为比例变量对运动方程和相关边界条件进行了无量纲化处理。Szydlowski等[6]建立了双螺杆内部流体的流量与压力复合模型，描述了包括啮合区域在内的整根螺杆的速度场分布。Meijer[7]则将双螺杆挤出机简化为连续混合器模型，计算发现挤出过程中能量和温升取决于熔体的黏度、螺杆的几何形状（输送元件的位置和数量、捏合段、螺距、螺杆间隙和螺纹宽度等）以及螺杆旋转速度，与有机玻璃壁双螺杆挤出机中观察到的实验结果相符。Potente[8]使用一维仿真软件SIMGA建立了一维数学模型，可对压力、温度、局部填充度、停留时间分布等物理量在啮合同向双螺杆挤出机的分布进行数值模拟。Poulesquen[9]建立了化学工程方法与连续反应器模型相结合的一维停留时间分布（RTD）模型，并使用Ludovic软件研究了螺杆转速、进料速度和黏度对RTD的影响。
1.2 三维数学模型
对于挤出过程而言，一维数学模型本身过于简化，只能计算各种物性参数在轴向上的变化，而不考虑其在径向上的变化，虽然这样做使得计算量大大减少，但是对产品的实际生产所能提供的指导有限。Rau-wendaal[10]指出，对双螺杆挤出机的研究不能只关注常规螺纹元件处的流动行为，还必须包括啮合区，而这正是一维数学模型所无法描述的，因此建立更严密准确的三维数学模型十分有必要。
随着数值计算方法的高速发展和高性能计算机的普及，借助计算流体力学（CFD）对双螺杆挤出过程建立三维数学模型并进行数值模拟逐渐成为主流[11]。原本用解析方法不能求解的双螺杆挤出问题，可通过流体流动的基本控制方程建立三维数学模型，对计算域进行离散化处理并生成计算网格，便可以得到速度、压力、温度等变量在复杂流场内的变化情况。
质量守恒方程[12]为：
动量守恒方程［12］为：
式中u——速度矢量
p——流体微元体上的压力
τxx、τxy、τxz——因分子黏性作用而产生的作用在微元体表面上的黏性应力τ的分子力
Fx、Fy、Fz——微元体的体积力
能量守恒方程［12］为：
式中
T——温度
k——传热系数
Cp——流体的比热容
ST——黏性耗散项
1992年，Yang等[13]借助流体动力学分析软件包FI-DAP建立了ZSK-30同向双螺杆挤出机啮合区域的三维模型，将多个不同几何结构的元件进行组合，代表一个完整的混合循环，解决了与时间有关的流动边界问题。Ishikawa等[14]使用有限元（FEM）方法将标准Galerkin方法和惩罚函数应用到双螺杆数学模型中，同时在温度场计算时使用Petrov-Galerkin方法避免计算结果出现数值振荡，数值模拟得到的压力随轴向旋转和温度变化与实验结果吻合度较高。彭炯[15]等采用Poly-flow软件包中的MST（网格重叠技术）功能对双螺杆啮合区进行了网格优化，对螺杆固体域和流道流体域分别进行网格划分后再进行叠加处理，软件在计算时可自动识别出真实流域，不仅解决了传统建模方法下工作量过大的问题，而且更符合实际生产情况。Barrera等[16]同样使用MST技术（图1）研究了同向双螺杆挤出过程中流量和压力的关系，仿真结果表明，与在Ludovic中进行的一维模拟相比，使用Polyflow软件进行的三维数值模拟下的流量-压力曲线更为准确。Zhu等[17]在研究完全填充的螺杆元件中己内酯的聚合反应挤出过程时同时建立了一维模型和三维模型。仿真结果表明，一维模型仅在螺杆转速较小，螺杆直径较小，不考虑啮合区等特定条件下的计算结果较为准确，而三维数学模型则是更强大的仿真工具，可用于在更广泛的工艺条件下求解物料混合特性、能量变化和反应挤出中的热损失等结果。使用三维数学模型对计算机的计算能力提出了更高的要求。Mcguire等[18]提出并证明了双螺杆挤出造粒过程的可变加权初始算法，与传统方法相比，该算法可将模拟的计算成本降低多达两个数量级。Grimard等[19]开发了一种基于质量平衡方程派生出的偏微分方程所组成的分布参数模型，并使用非线性模型预测控制方法（NMPC）进行补充，提高了该模型在具有复杂几何形状的挤出机中的适用性。Shirazian等[20]提出了使用人工神经网络（ANN）方法进行的双螺杆造粒的计算模型，考虑了具有变化的隐藏层，节点和激活功能的各种ANN配置，以确定用于预测过程的最佳模型。结果表明，在误差范围内，所开发的人工神经网络模型能够在不同工艺条件进行高精度的预测。
02 挤出过程的数值模拟对象
2. 1 流场特性分析
掌握物料在螺杆中的流动情况是开展挤出过程研究的基础，因此早期双螺杆挤出过程的数值模拟重点在于对其进行流场特性分析，如速度场、剪切速率场、温度场等在螺杆不同结构参数工艺条件下的变化规律。
2001年，李鹏等[21]使用ANSYS有限元分析软件分析了啮合同向双螺杆挤出机的内部流场，在一定范围内，增大螺杆元件的导程，流量、回流量、拉伸速率和剪切速率等流场特征量随之增大。胡冬冬等[22]在全螺纹元件模型的流场分布的基础上，进一步分析了速度场、压力场等流场在不同厚度、错列角的捏合块组成的组合式螺杆中的分布规律。同时研究了加工两种流变性质不同的聚合物时的流场分布规律，为其在工程领域的实践提供了有效指导。Conzen等[23]使用基于有限体积法（FVM）的Fluent软件对双螺杆挤出机内部的温度场进行稳态模拟与瞬态模拟，其中瞬态模拟下的温度场分布与实验结果显示出更好的一致性。Salahu-deen等[24]使用自适应重网格叠加技术生成了高密度聚乙烯速度分布图，分析了强二次流在双螺杆挤出机混合区内产生的可能性。Zhu等[25]对假塑性牛顿流体的流场模型在流道内的速度分布规律进行了研究。仿真结果表明，速度分布在内壁处是均匀的，但在挤出机传递方向上增加，与实验数据相符。
2. 2 瞬态混合性能分析
在聚合物的加工过程中，最终产品的性能受到共混物相态结构的影响，因此物料在螺杆中的混合质量是一个重要评价方面。但由于现有的实验设备无法追踪到共混物界面，导致挤出机中的分布混合过程很难从实验中观察到。利用数值模拟的方法，对已计算得到的流场特征量进行后处理，通过定义，如拉伸流动指数、特征剪切应力、平均剪切速率、平均拉伸速率等的混合指标[26-27]，可以从分散性混合与分布性混合两个方面[28]，定量地表征不同螺杆元件的瞬态混合性能。
Cheng等[29-30]通过跟踪颗粒在双螺杆挤出机中的运动轨迹，对螺杆中的分布式混合的动力学进行数值研究，使用长度和面积拉伸比以及应变分布来表征分布物料混合的程度。Vill on等[31]和Lee等[32]提出使用表征流场混沌状态的Lyapunov指数评价双螺杆挤出机的混合性能。李鹏等[21]在模拟时依据剪切应力、拉伸速率及剪切速率的数值大小衡量混合效果优劣，结果发现剪切速率的数值大于拉伸速率，说明剪切流动双螺杆中占主导地位。张澎湃[33]在ANSYS软件中使用Fortran语言编制了自定义参数程序，并对流场参数进行后处理，得到了拉伸速率、剪切速率和剪切应力的具体数值。Connelly等[34]则提出采用混合指数（λMZ）来评价混合能力大小。Zhang等[35]在研究捏合块的厚度、错位角大小对混合效果的影响时，利用截面拉伸率、瞬时混合效率和时间平均混合效率等进行表征。林桦等[36]建立了一个混合动力学模型，以平均解聚功作为一种新的表征方式，用以描述螺纹元件组的解聚能力及解聚效果，并求解了不同螺纹元件组对特定物料的混合效果。
2. 3 停留时间分布分析
聚合物在挤出过程中的混合状态不仅与流动历程相关，与其经历的变形时间也密切相关[37]。瞬态混合特性没有考虑物料在时间尺度上的累计混合特征[38]，为了深入研究双螺杆挤出机的混合性能，还应采用累积混合指数来进行表征，其中最有效的是反映了物料在挤出机内部的热、剪切和化学反应下时间历史的停留时间分布。
Chen等[39-40]假设单元界面间为理想混合状态，利用统计学理论建立了动力学停留时间分布模型，并将其应用到非啮合异向双螺杆挤出机上，计算结果与实验结果拟合程度较好。Poulesquen等[41-42]提出了一种基于化学工程方法的停留时间分布（RTD）的理论模型，将理想反应堆和螺杆元件关联起来，并使用Ludovic双螺杆建模软件进行数值模拟，获得了喂料速度和物料黏度对RTD的影响，模型的预测与实验数据相吻合。胡冬冬等[43]使用 Polyflow软件对双螺杆挤出机内部大量粒子运动轨迹进行了统计处理，并采用粒子示踪分析（PTA）方法对螺杆中的动态混合过程进行了可视化模拟。Baron等[44]建立了以凹槽模型为基础，用以预测反应挤出的停留时间分布数学模型，与其它模型相比，该模型考虑了化学反应存在时多组分混合的情况，并得到了不同组分的物料在挤出机内部的停留时间分布。
2. 4 反应挤出分析
在进行聚合物挤出加工时，如果挤出机内部同时发生一系列化学反应，那么这一过程被称为反应挤出[45]。反应挤出过程的数值模拟重点在于不同工艺条件对挤出的生成物质量的影响。与常规的挤出过程相比，反应挤出过程包含了化学反应，物质组成沿挤出方向不断变化，形成了流动、传热和反应相互影响的复杂情况。如何引入化学反应并与流动过程进行耦合，从而从整体上考虑动量传递、热量传递、质量传递以及化学反应对挤出过程的影响，是近年来反应挤出数值模拟研究领域的一大热点。
Michaeli等[46-47]提出了一种设置便于螺杆几何形状和过程参数的针对反应器类型的分析过程模型，考察了聚酰胺6和聚对苯二甲酸乙二醇酯的反应性共混，并在实验室和生产规模的机器上进行了实验验证。Strutt[48]分析了PFR模型、CSTR模型以及级联式反应器模型这3种不同模型参数对化学反应与流体流动之间的耦合作用，并分别开发出相应程序对其进行优化，定量分析了挤出机内部的分子量分布。Choulak等[49]开发了针对各种操作条件下的压力，填充比，温度和摩尔转化率以及停留时间分布预测了挤出机的瞬态和静态行为的一维物理动力模型。通过以四丙氧基钛为引发剂的对己内酯的活性聚合实验来验证模型的合理性，仿真结果以及与实验数据吻合性较高。René等[50]在研究二异氰酸甲酯（MDI）与聚酯和1，4-丁二醇的混合物反应制得的非线性聚氨酯时，使用了一系列CSTR模型与动力学概率模型耦合。该模型计算了所有物种的浓度，并且可以计算数均分子量和重均分子量。Zhu等[51]提出使用层流扩散方程可代替己内酰的聚合动力学模型，从而将反应转化率这一概念引入到反应挤出数值模拟工作中。仿真结果表明，在低转化率下，反应热在传热体系中处于主导地位。Tang等[52]研究了初始物种分布、旋转速度和流速等工艺条件对平行反应的影响，并从化学反应工程的角度讨论了混合与反应的关系。根据计算结果，操作参数直接影响到物料在螺杆内的混合、分离程度以及停留时间分布，从而间接影响到局部物质浓度和反应时间，因此具有对反应过程产生了显著影响。Zong[53]在Tang的基础上，研究了全螺杆、捏合块和螺杆混合元件3种不同组合对挤出机内部分子量分布和温度分布的影响。结果表明，不同螺杆元件几何形状的独特会带来不同的混合体验，进而影响挤出产品的质量。2019年，Sun等[54]首次采用商业CFD代码研究了螺杆旋转速度、啮合块交错角度、进口流量、机筒初始温度和反应进程对同向旋转双螺杆挤出机（TSE）中 PP/TiO2聚合过程的影响。根据数值模拟结果（图2），挤出机混合效率，反应物的停留时间分布以及物料的进口温度会影响本地反应物浓度，反应时间和反应速率，从而对转换率有较大影响。提高螺杆旋转速度和进量流速可缩短充分混合的时间，但这不利于反应的进行，增加啮合块错列角度则有利于反应的进行。
03 结语
研究双螺杆挤出这类复杂的工艺过程，借助数值方法进行模拟仿真是不可缺少的一部分，其与实验研究可以起到相互支持、相互促进的作用。数值模拟可以提供理论指导，从而有针对性地简化实验内容，减少重复性实验，实验研究则可以为数值模拟提供真实准确的数据，并验证其合理性。
尽管聚合物挤出数值模拟在工程领域的应用越来越普及，但在模拟结果的准确性还可以从以下几个方面进一步拓展。（1）从聚合物流体模型来看，大多数文献只是将聚合物考虑为熔融态的黏性流体，而不考虑黏性对弹性形变的影响。耦合固体力学方程，可以将固体形变因素考虑进来，对进一步完善流场分析十分重要。（2）从边界条件的设置来看，大多数数值模拟在数学建模部分忽略壁面滑移。而在实际加工生产过程中，双螺杆挤出机机筒与被聚合物之间是有相对滑移发生的，虽然忽略壁面滑移导致的误差在允许范围内，但外加剪切应力场会影响滑移速度，滑移速度则会对机筒，螺杆和模具表面的边界条件产生影响，为了更加准确细致地描述聚合物在挤出过程中的行为，应该在建立数学模型时考虑壁面滑移，更符合实际生产情况。（3）从数值算法角度的角度来看，由于双螺杆挤出过程存在强烈的非线性关系以及复杂的输入与输出耦合关系，单一算法并不能完整描述其过程，因此在使用CFD 技术的基础上，同时引入人工神经网络等高级算法，才能更好地预测挤出过程。
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